通讯单位：美国西北太平洋国家实验室

近年来，具有高容量和高能量密度优势的高镍（Ni）层状过渡金属氧化物引起广泛关注。采用无钴高Ni层状氧化物(LNMO, M≠Co, Ni≥0.9)作阴极，不仅可降低阴极材料和电池的生产成本，同时可提高能量密度，为电动车的可持续发展提供良好前景。然而Ni含量的增加会导致循环稳定性变差，富Ni阴极脱锂后形成的高氧化性Ni

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加剧了电解液的分解，导致CEI的复杂表面化学性质和电池失效。此外，传统LiPF

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/碳酸酯电解液中腐蚀性副产物（如HF）可能腐蚀高Ni阴极表面，导致过渡金属溶解。由于加速的界面副反应和高Ni阴极材料的固有不稳定性，工作温度和/或工作电压升高时会加剧这种老化过程。目前关于无钴高镍LNMO阴极的改性及其在4.5 V vs Li/Li

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下应用的可行性的研究报道很少。因此，必须开发一种在高电压（≥4.5 V vs Li/Li

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）下与高Ni LNMO阴极具有良好相容性的电解液，以获得实际可接受的电池性能。

近年来，局部高浓电解液（LHCEs）因其可提高锂金属电池和LIBs（采用的阴极材料包括LiCoO2，LiNixMnyCo1-x-yO2(NMC，x≤0.8）的循环稳定性而广受关注。但LHCEs在不同阴极材料上的稳定性和性能有很大差异。进一步开发和评估LHCEs在基于LNMO阴极的LIBs中的高压稳定性至关重要。。研究结果表明由LiFSI/DMC/EC/1,1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚（TTE）组成的EC-LHCE可使Gr||NMT电池的电化学性能优于采用FEC-LHCE（LiFSI/DMC/FEC/TTE）和对照电解液（1.0 M LiPF6-EC/EMC+2 wt％VC）的电池。该工作以“Electrolyte Regulating toward Stabilization of Cobalt-Free Ultrahigh-Nickel Layered Oxide Cathode in Lithium-Ion Batteries”为题发表在ACS Energy Letters。

【研究内容】

图1为Gr||NMT电池在不同电解液中的电化学性能。在初始化成过程中（C/20），采用对照电解液、EC-LHCE和FEC-LHCE的Gr||NMT电池具有相似的放电容量。化成....