推荐丨镍催化多组分连续还原偶联反应
近年来,还原偶联反应成为构建有机分子的有效策略。这类反应中涉及两种不同的亲电试剂参与反应,并且大部分反应被认为Ni
I
物种为反应的催化活性物种(Figure 1A)。2019年,胡喜乐课题组报道了镍催化烷基卤化物与氯甲酸酯的还原偶联反应,该反应涉及Ni
0
物种与氯甲酸酯发生氧化加成形成Ni
II
物种(Figure 1B)。基于前人的工作,最近,
阿卜杜拉国王科技大学(
KAUST
)
Chen Zhu
和
Magnus Rueping
课题组
实现了具有挑战性的镍催化芳基卤化物、烷基卤化物和氯甲酸乙酯的三组分还原偶联反应。此反应利用氯甲酸乙酯作为简单易得的CO源,实现了多种芳基烷基酮的合成。相关成果发表在
Angew. Chem. Int. Ed.
,
2022
, DOI: 10.1002/anie.202204144上(Figure 1C)。
由于此转化包含三种不同的亲电试剂参与反应,因此高化学选择性地识别各组分的反应活性具有一定的挑战。为了更深入理解此反应的活化模式和反应细节,作者首先进行了DFT计算(Figure 2)。基于计算结果,作者提出了此反应可能的催化循环:首先N....
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